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研究内容
迄今为止，只有少数贵金属氧化物在酸性、高压条件下，在质子交换膜水电解(PEMWE)过程中表现出高效和高稳定性的析氧反应(OER)。但是，这些催化剂的高成本和稀缺性阻碍了PEMWE的大规模应用。
南方科技大学李辉和Shaoyi Xu报道了一种新型OER电催化剂，催化剂由均匀分散的Ru簇限制在硼碳氮化物(BCN)载体上。与RuO2相比，BCN负载的催化剂显示出增强的电荷转移。在10 mA cm-2的电流密度下，显示出164 mV的低过电位，表明其具有优异的OER催化活性。该催化剂能够在酸性条件下连续运行超过12小时，而没有任何载体的RuO2在1小时内失效。相关工作以“Low Ruthenium Content Confined on Boron Carbon Nitride as an Efficient and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.作者设计、合成并研究了负载在硼-碳-氮基材料(BCN-xRu，x=0.3，0.5，0.7，1.0)上的Ru催化剂。其中，BCN中活性N的孤电子对与金属配位，形成高度稳定的Ru-N。
要点2.得益于类石墨烯结构，BCN-0.5Ru催化剂表现出比RuO2更大的导电性。Ru和BCN载体之间的强相互作用也允许在电极界面处加速电荷转移。进一步通过X射线光电子能谱(XPS)分析研究了BCN-0.5Ru的电子重排。
要点3.在负载102 μg cm-2催化剂的情况下，BCN-0.5Ru催化剂在10 mA cm-2geo的电流密度下表现出164 mV的极低过电位，并且在酸性OER连续操作12小时时表现出优异的稳定性。
要点4.密度泛函理论(DFT)计算证实，BCN载体上的N和Ru簇之间的相互作用改变了吸附能力，降低了OER能垒，从而提高了Ru的电催化活性。
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研究图文
图1.（a）BCN-0.5Ru的合成路线示意图。（b）BCN-0.3Ru、BCN-0.5Ru、BCN-0.7Ru和BCN-1.0Ru的XRD。（c）BCN-0.5Ru和RuO2的XRD。BCN-0.5Ru的（d）TEM和（e）的尺寸分布。BCN-0.5Ru的（f）11B-NMR和（g）13C-NMR。
图2. XPS光谱。
图3. 电化学性能。
图4. OER机理的密度泛函理论计算。
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文献详情
Low Ruthenium Content Confined on Boron Carbon Nitride as an Efficient and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction
Xiaofang Bai, Xiuping Zhang, Yujiao Sun, Mingcheng Huang, Jiantao Fan, Shaoyi Xu,* Hui Li*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308704
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